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涂层表面纳米微粒通过身体接触的传输

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【概述】

       随着纳米微粒在消费品中的使用越来越广?#28023;?#20154;体与纳米微粒的接触与迁移也越来越受到关注,并由此带来一个问题?#21512;?#36153;品中的纳米微粒会迁移到人体?#26032;穡?#20154;们主要通过身体接触来与这些产品发生互动,所以有必要了解纳米微粒是如何通过身体接触实现向人体迁移的。

       本文探讨了纳米材料表面上的纳米微粒如何迁移到抹布上,并集中?#33268;?#20102;纳米微粒释放的几大特征:总质量浓?#21462;?#24494;粒数量浓度及微粒尺寸分布。我们检测了因抗菌性而?#36824;?#27867;使用的银纳米微粒,及油漆涂层表面的氧化铜纳米微粒的迁移情况。详细的检测方法介绍可以查询相关文献1,此处仅作概述。

【实验/操作方法】


样品和样品制备

本项研究中,我们检测了两种不同的消费品:含银硅胶键盘膜和喷涂了含氧化铜涂料的?#31350;椋?#34920;1)。为了评估这些产品上纳米微粒的传输情况,我们结合使用了两种抹布和合成汗水2。使用不同的抹布是为了最大程度地减少银和铜的背景值:银背景?#21040;?#23567;的抹布用于检测银纳米微粒,而另一张铜背景?#21040;?#23567;的抹布则是检测铜纳米颗粒的更佳选择。

表1.测试纳米颗粒经皮肤表层迁移所用的产品

表1.测试纳米颗粒经皮肤表层迁移所用的产品.png

       纳米颗粒迁移研究中,采用了以0.5毫升人工汗水浸湿的5×5厘米抹布通过擦拭方式进行检测的方法,如NIOSH指南抹布元素中所述:方法9102。3为确保一致性,按特定的重叠“S”路径擦拭,而样本则放在天平上,以确保各样本受力相等。擦拭动作完成后,立刻将抹布放入盛有20毫升去离子水的塑料容器中进行10分钟的超声处理;然后立刻使用单颗粒ICP-MS (SP-ICP-MS)方法对悬浮液进行分析。对于?#31350;椋?#22312;模拟磨损前后均进行了擦拭。按擦拭的相同方法用180?#21487;?#32440;手动打磨?#31350;?#19977;次,取得模拟磨损效果。

       检查抹布上回收和提取的纳米微粒,进行四次测试,如表2所述。加入人工汗水和/或纳米颗粒后,将样本浸入20毫升去离子水中,并于冰浴中超声10分钟;然后立刻用SP-ICP-MS进行分析。这些测试均使用的是30纳米的银纳米颗粒(瑞典Cline提供)和30-50纳米的氧化铜纳米颗粒(德国PlasmaChem公司提供)

表2.回收和提取试验。

表2.回收和提取试验.png

【实验/设备条件】


所有样品分析均是使用PerkinElmer NexION? ICP-MS的单颗粒模式(SP-ICP-MS)下进行,并结合使用Syngistix?纳米应用软件模块进行数据分析和处理。使用的测试条件如表3所示。系统的传输效率按60nm的金纳米颗粒计算,而样品提升速率每天根据给定时间内提升水的质量差测定。

表3.SP-ICP-MS分析的仪器?#38382;?/strong>

表3.SP-ICP-MS分析的仪器?#38382;?png

【实验结果/结论】


       为了验证抹布上提取的纳米微粒,对样本进行分析前将表3中的试验各重复了三次。回收的银和氧化铜纳米颗粒的数?#32771;?#24635;质量如表4所示。用抹?#32487;?#21462;的方法对两种颗粒的回收率超过了80%,由此证明该方法是有效的。延长超声处理时间,抹布可释放出更多微粒,但?#19981;?#28342;解掉超声处理过程中先提取出来的部分微粒。值?#31859;?#24847;的是,回收的氧化铜总质量超过了100%。这表明有铜进入该系统,很可能是抹布污染造成的。

表4.方法验证银和氧化铜纳米颗粒回收率

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?#36865;猓?#36824;需要确定该提取过程是否会影响微粒粒度的测定。对比测定的粒度与纳米微粒标准的参考值发现吻合度很好,如表5所示。表4和表5中的结果表明,该提取过程对银和氧化铜纳米微粒均有效。

表5.标样粒径和测定粒径的对比数据。

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      证明提取有效后,接下来对键盘膜和?#31350;?#36827;行了分析检测。首先,分析键盘膜释放的银纳米颗粒。如图1所示,在三次擦拭过程中,只有一个键盘膜的银纳米微粒数量有所增加(相比对照样本,即不含任?#25105;?#32435;米颗粒的键盘膜)。?#27426;?#25152;测试的三个键盘膜的抹布中迁移银纳米微粒含量均不足ng/cm2单位质量浓度,可以忽略且不太可能会造成健康危害。

       其次,用与分析键盘膜相同的方法对喷涂涂料的?#31350;?#36827;行了氧化铜纳米颗粒释放分析。结果发现,实际上未能从涂料中提取出氧化铜纳米颗粒,因为氧化铜纳米颗粒的数量和浓度与对照样本(不含纳米微粒)相同,如图2所示。不过,对?#31350;?#36827;行打磨后,氧化铜纳米颗粒的数量大幅增加(图2)。这表明,涂料磨损会使消费者接触到更多的氧化铜纳米微粒。这尤其对儿童而言是一个问题,因为?#31350;?#20174;手到口接触的?#24503;式细摺?/p>

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图1.用抹布擦拭时键盘膜上的银纳米微粒迁移情况。左边?#22909;?#24179;方厘米迁移的微粒数量。右边:质量迁移,单位:纳克/平方厘米。误差线表示三个样本的平均值标准误差。“银对照样本”指不含银纳米微粒的键盘膜。

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图2.喷漆?#31350;?#19978;的氧化铜纳米颗粒迁移情况。左边?#22909;?#24179;方厘米迁移的颗粒数量。2右边:质量迁移,单位:纳2克/平方厘米。误差条形图表示三个样本的平均值标准误差。“氧化铜对照样本”?#27010;?#28034;不含氧化铜纳米微粒涂料的?#31350;欏?/strong>


结论

本研究调查了使用织物抹?#32487;?#20195;模拟皮肤去接触消费品中的银和氧化铜纳米颗粒的迁移,并使用PerkinElme提供的配有Syngistix纳米应用软件模块的NexION单颗粒ICP-MS进行数据收集和分析。在样本(硅胶键盘膜和涂漆?#31350;椋?#30740;究中,除表面有磨损的情况外,纳米微粒的迁移可忽略不计。这些结果表明,消费者?#35805;?#19981;用担心纳米微粒会通过接触没有磨损迹象的产品而发生迁移至人体。

【仪器/耗材清单】

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【参考文献】


1.Mackevica,A.,Olsson,M.E.,Mines,P.D.,Heggelund,L.R.,Hansen,S.F.,"Dermal transfer quanti?cation of nanoparticles from nano-enabled surfaces",NanoImpact,Available online 9 June 2018(https://doi.org/10.1016/j.impact.2018.06.001).

2.ISO,2013.ISO 105-E04:2013-Textiles:Tests for colour,.fastness.Part E04:Colour fastness to perspiration.

3.NIOSH,2003.Elements on wipes:Method 9102,in:NIOSH Manual of Analytical Methods 4th Edition.



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